Résumé

Les systèmes dits tout solide comprenant un électrolyte, non plus liquide, mais solide et non-inflammable pourrait répondre à ces attentes.

La céramique de type grenat Li7La3Zr2O12 (LLZO) est un électrolyte solide prometteur au vue de sa bonne conductivité, stabilité chimique et électrochimique. La contrainte majeure réside dans le besoin de densifier la céramique à haute température afin de la rendre conductrice. Aucune méthode standard d’assemblage/mise en forme n’existe pour obtenir une cellule tout solide dense avec des interfaces peu résistives.Dans cette optique, les travaux de thèse ont permis d’optimiser le protocole de synthèse par voie « tout solide » de l’oxyde LLZO et sa mise en forme grâce à la technique de compression uniaxiale à chaud (CUC). Les conditions d’assemblage de cellules symétriques Li/LLZO/Li ont permis d’étudier l’interface Li-métal/LLZO et son impact sur la dissolution/redéposition du lithium. La faisabilité de densifier une « demi-cellule » (cathode composite/LLZO) en une seule étape a également été étudiée en ajustant les paramètres de température et pression du protocole de CUC.

Le contexte environnemental et économique actuel nous conduit à rechercher de nouveaux dispositifs industriels propres, fiables, de hauts rendements énergétiques. En fonction de l’application et des contraintes techniques (poids, encombrement, durabilité…) divers systèmes sont développés.

Les batteries au lithium sont employées largement au niveau des applications portable ou du transport mais des verrous technologiques restent à lever pour élargir les champs d’application. Des améliorations des matériaux constitutifs permettront de gagner en énergie, en puissance, en durabilité et surtout en sécurité. De nombreuses recherches sont actuellement menées pour s’affranchir des problèmes de dangerosité liées aux électrolytes liquides en concevant des batteries « tout solide ». Cette thèse consistera à élaborer et à évaluer de nouveaux matériaux d’électrode négative de batterie au lithium tout solide répondant à des critères à la fois de performance de durabilité et de sécurité.

ADLER

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